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該研究催化結(jié)構(gòu)示意圖。受訪者供圖
本報訊（見習(xí)記者孫丹寧）隨著頁巖氣的大量開采，如何將其主要產(chǎn)物甲烷在溫和條件下直接選擇性轉(zhuǎn)化為高附加值的含氧化合物引起業(yè)界廣泛關(guān)注。近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員王曉東、林堅等與福州大學(xué)教授林森等合作，在單原子催化增強甲烷直接氧化研究中取得新進(jìn)展。合作團(tuán)隊研制出一種MOFs（金屬有機骨架化合物）鋯氧簇節(jié)點裝配的單原子Ru催化劑，實現(xiàn)了甲烷的高效轉(zhuǎn)化，可以將甲烷近100%選擇性羥基化為含氧化合物。相關(guān)成果發(fā)表于《美國化學(xué)會志》。
甲烷分子具有高度對稱的正四面體結(jié)構(gòu)，所含的C-H鍵難以極化，通過調(diào)變催化劑活性中心結(jié)構(gòu)以實現(xiàn)甲烷的高效活化和定向轉(zhuǎn)化被譽為催化領(lǐng)域的“圣杯式”課題。迄今為止，研究主要采用的金屬單/雙原子催化劑結(jié)合添加或合成過氧化氫氧化劑的策略，雖然能在一定程度上促進(jìn)甲烷活化，但仍存在目標(biāo)產(chǎn)物過度氧化的問題。
該工作中，研究人員基于前期發(fā)現(xiàn)的UiO-66基MOFs獨特的幾何和電子性質(zhì)，開發(fā)出高性能Ru1/UiO-66單原子催化劑，可實現(xiàn)溫和條件下以近100%的選擇性和185.4h-1的轉(zhuǎn)化頻率，將甲烷羥基化為含氧化合物。與納米Ru催化劑及傳統(tǒng)載體負(fù)載的Ru單原子相比，Ru1/UiO-66具有更高的含氧化合物產(chǎn)率且無過度氧化產(chǎn)物二氧化碳。研究證明，單原子Ru與UiO-66的雙位協(xié)同是提高甲烷羥基化活性和含氧化合物選擇性的內(nèi)在因素。
據(jù)介紹，該團(tuán)隊近年來一直致力于高效低碳烷烴選擇性氧化催化劑的開發(fā)，為構(gòu)筑低碳烷烴制高附加值產(chǎn)物的單原子催化劑提供借鑒。
相關(guān)論文信息：
https://doi.org/10.1021/jacs.3c02121
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